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在工業(yè)生產(chǎn)過程中，減少煙氣二氧化碳排放和提升固體廢棄物資源化利用，成為實(shí)現(xiàn)工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型發(fā)展的重要因素。然而，現(xiàn)有二氧化碳捕集技術(shù)存在高能耗與高成本的問題，且工業(yè)固體廢棄物資源化利率低和附加值低。因此，亟需尋求一種協(xié)同處理煙氣二氧化碳和固體廢棄物的一體化途徑。

作為一種過程強(qiáng)化技術(shù)，化學(xué)鏈為上述問題提供了高效解決方案?；瘜W(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化（圖1），通過吸附-催化雙功能材料的循環(huán)反應(yīng)與再生，將二氧化碳捕集與二氧化碳轉(zhuǎn)化耦合在同一過程中，解決傳統(tǒng)碳捕集利用與封存（CCUS）路徑的長(zhǎng)流程、低時(shí)效、高能耗、高風(fēng)險(xiǎn)等問題。與此同時(shí)，以工業(yè)固體廢棄物為原料，可以獲取高效低成本的吸附-催化雙功能材料。由此可知，化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化（CL-ICCC）技術(shù)為工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型發(fā)展提供了“一石二鳥”的突破口。

圖1 化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位過程示意圖

綜上，湖南大學(xué)梁志武教授和金波副教授團(tuán)隊(duì)在《Carbon Capture Science & Technology》發(fā)表研究綜述——“Chemical looping CO₂capture and in-situ conversion as a promising platform for green and low-carbon industry transition: Review and perspective”，系統(tǒng)性總結(jié)了化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化技術(shù)在工業(yè)煙氣凈化升級(jí)、工業(yè)固廢資源化利用、工業(yè)系統(tǒng)集成優(yōu)化等方面的研究進(jìn)展，前瞻性地提出了基于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化的新型綠色低碳工業(yè)體系。本文第一作者為金波，通訊作者為金波副教授和梁志武教授。文章主要研究?jī)?nèi)容如下：

一、化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化用于煙氣凈化升級(jí)

在采用化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化技術(shù)實(shí)現(xiàn)煙氣凈化升級(jí)時(shí)，煙氣雜質(zhì)組分對(duì)雙功能材料的反應(yīng)性能產(chǎn)生顯著影響（圖2）。氧氣引起雙功能材料催化位點(diǎn)氧化，導(dǎo)致雙功能材料在轉(zhuǎn)化階段催化活性延滯與衰減；水蒸氣與CO₂發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附，且引起催化劑燒結(jié)，導(dǎo)致催化活性降低；由于競(jìng)爭(zhēng)吸附與強(qiáng)堿性，NOx易與雙功能材料形成硝酸鹽，引起CO₂吸附和催化活性變差；SOx在捕集階段易與CO₂發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附，導(dǎo)致雙功能材料吸附性能惡化，且形成金屬硫化物，但有可能通過雙功能材料的自再生機(jī)制加以恢復(fù)。

圖2 煙氣雜質(zhì)組分（a）O₂，（b）H₂O，（c）NO_x，（d）SO_x對(duì)雙功能材料的影響

二、化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化用于工業(yè)固廢資源化利用

天然礦物（石灰石、白云石、菱鎂礦）或工業(yè)固廢（電石渣、大理石）可以作為原材料，去獲取高效低成本的雙功能材料，且用于不同的化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化過程中（圖3）。當(dāng)采用菱鎂礦和白云石為原材料，獲取鎂基雙功能材料，可以用于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位逆水煤氣轉(zhuǎn)化過程中。使用石灰石和白云石或添加鐵基催化劑時(shí)，獲取鈣基雙功能材料，用于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位干重整過程中。石灰石或電石渣耦合鎳基催化劑，獲取鈣基雙功能材料，可以實(shí)現(xiàn)化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位干重整或逆水煤氣轉(zhuǎn)換過程。大理石可以直接用于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位逆水煤氣轉(zhuǎn)換過程。

圖3 天然礦物/工業(yè)固廢衍生雙功能材料用于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化過程

三、化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化用于工業(yè)系統(tǒng)集成優(yōu)化

將化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化過程集成到工業(yè)系統(tǒng)時(shí)（圖4），大多連接在煙氣后端，不改變現(xiàn)有工業(yè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)。與傳統(tǒng)CCU相比，CL-ICCC在能耗與成本方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。當(dāng)集成到電站和乙烯廠中時(shí)，CL-ICCC將增加能源效率，產(chǎn)生更多的CO，減少CaCO₃使用量，降低總投資成本、CO生產(chǎn)成本和CO₂減排成本。在CL-ICCC后續(xù)額外增加捕集工序，盡管提升了產(chǎn)品純度，但將增加更多能源消耗。若耦合費(fèi)托合成，將降低熱量消耗，但增加能源效率。

圖4 集成（a）化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化或（b）貫序式二氧化碳捕集利用（CCU）的工業(yè)體系

四、基于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化的新型綠色低碳工業(yè)體系

在基于化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化的新型綠色低碳工業(yè)體系（圖5）中，工業(yè)源二氧化碳進(jìn)入二氧化碳捕集反應(yīng)器中，通過雙功能材料的吸附位點(diǎn)將CO₂從復(fù)雜煙氣組分中分離出來；工業(yè)排放的固體廢棄物通過轉(zhuǎn)換工序轉(zhuǎn)變?yōu)楦咝У统杀倦p功能材料，為化學(xué)鏈二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化過程提供材料；轉(zhuǎn)化過程可以采用不同的還原介質(zhì)（如甲烷、氫氣、烷烴等），將捕集的CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品（如合成氣、CO、烯烴）；這些產(chǎn)品可以售賣、為下游費(fèi)托合成通過原料或者循環(huán)至工業(yè)體系等，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)工業(yè)體系綠色低碳轉(zhuǎn)型。